6月4日,記者從海南大學獲悉,該校海洋科學與工程學院海洋清潔能源創新團隊在電催化二氧化碳還原研究方面取得重要突破。該團隊成功揭示了在低K?環境中從酸性二氧化碳電解合成甲酸的有效電化學路線,為電催化二氧化碳還原反應技術的產業化進程筑牢了理論根基。相關研究成果已于近日發表在《自然·通訊》上。
海洋科學與工程學院副教授王志同介紹,電催化二氧化碳還原反應生成甲酸,被視作減少碳排放、儲存間歇性可再生能源的先進碳中和技術。其中,在酸性條件下開展電化學二氧化碳轉化,能夠有效克服傳統堿性電催化二氧化碳還原反應中二氧化碳利用率低的難題,是提升二氧化碳利用率的極具潛力的途徑。然而,當前該技術過度依賴高濃度的K?來抑制氫析出反應,這會導致碳酸鹽沉淀,進而干擾催化性能。
為深入探究這一機制,研究團隊借助計算模擬,篩選出一種具備合適濃度場調節和氧化態保護能力的候選材料——碳層包覆的尖狀In?O?電催化劑。實驗表明,該催化劑可在低濃度的K?環境中,穩定且高效地實現酸性電催化二氧化碳轉化合成甲酸。研究發現,碳層的引入,不僅能保護具有更高本征催化活性的氧化態In物種免受還原腐蝕,還能通過在外部形成濃度場,調節H?和K?的分布,避免尖端誘導電場對H?離子的不利吸附,實現理想K?離子的選擇性富集。研究結果顯示,在pH值為0.94的酸性電解液中,僅需0.1M的低濃度K?,就能在300mAcm?2電流密度下,實現98.9%的甲酸法拉第效率,并展現出超過100小時的長時穩定性。
在進一步的放大實驗中,研究團隊將電極放大應用于25cm2的電解槽裝置。在7A的總電流下,該裝置能夠持續穩定地產生甲酸,生成速率達到291.6mmolL?1h?1。這一成果表明,在大電流和長時間運行的條件下,所研究的催化劑依然能維持良好的穩定性和較高的法拉第效率,為加速電催化二氧化碳技術的工業化進程,提供了切實可行且經濟的解決方案。
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